Measurement of the neutron capture cross section of Re in the keV energy region

片渕 竜也*; 佐藤 八起*; 武部 花凛*; 井頭 政之*; 梅澤 征悟*; 藤岡 諒*; 齋藤 辰宏*; 岩本 信之

Journal of Nuclear Science and Technology, 6 Pages, 2024/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298749

Measurements of the neutron capture cross section of Re have been limited in the keV energy region. In addition, existing measured data have discrepancies. In this study, the neutron time-of-flight method was employed to measure the capture cross section of Re at Tokyo Institute of Technology. The capture -rays were detected with a large volume NaI(Tl) detector. The pulse-height weighting technique was applied to obtain the capture yield. The present results were corrected for neutron scattered effects and impurities in the sample. The measured cross sections were determined with the standard capture cross section of gold in the energy range from 15 to 90 keV, and compared with measured and evaluated data. The results of the measurement provided improved accuracy relative to previous studies in the keV energy range.

Adsorption mechanism of ReO on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO as a surrogate of TcO

田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.

Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12

https://doi.org/10.1016/j.clay.2019.105282

本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.8610eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。

Labeling of bifunctional chelating agent, MAG3, with carrier-free Re

橋本 和幸; Wan, K. W. H. B. B.*; 松岡 弘充

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.193 - 196, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_193

治療に有効な核的特性を有するラジオアイソトープ(RI)をがんへ集積する性質を有する生理活性物質(モノクローナル抗体等)に標識した化合物は、がんの内用放射線治療への応用が期待されている。メルカプトアセチルトリグリシン(MAG3)は、生理活性物質のRI標識に有用な二官能性配位子の一つである。本研究では、がん治療に有効な核的特性を有するジェネレータ製無担体ReによるMAG3標識について、直接合成法及び中間体を生成させるtransfer配位子(クエン酸及びグルコン酸)を用いた合成法による標識条件(Reの還元剤である塩化スズ濃度,pH,MAG3濃度,transfer配位子濃度,担体の有無等)の違いを詳細に比較検討した。最適条件下では、いずれの方法によっても90%以上の標識率が得られた。直接法とtransfer配位子法を比較すると、直接法は、反応を窒素気流中で行い、さらに溶媒の除去操作が必要であるが、transfer配位子法では必要がない。したがって、操作上は、transfer配位子法の方が簡便である。また、transfer配位子の違いにより、標識率のpH依存性の違いや室温での反応性の違いなどが観察された。今後は、transfer配位子の違いによる抗体標識及びtransfer配位子を利用した他の有用配位子の標識に関する検討を行う予定である。

Design of a radiopharmaceutical for the palliation of painful bone metastases; Rhenium-186-labeled bisphosphonate derivative

小川 数馬*; 向 高弘*; 荒野 泰*; 花岡 宏史*; 橋本 和幸; 西村 洋*; 佐治 英郎*

Journal of Labelled Compounds and Radiopharmaceuticals, 47(11), p.753 - 761, 2004/11

https://doi.org/10.1002/jlcr.864

癌性骨転移の疼痛緩和薬剤として、ビスホスホネート化合物の一つであるHEDPに線を放出するReを標識したRe-HEDP化合物が検討されているが、血液クリアランスの遅さや胃への集積などが問題となっている。これはおもに、Re-HEDPが多核錯体であり、体内で不安定であるためであると考えられている。そこで、本研究では、安定なRe単核錯体であるRe-MAMA(モノアミンモノアミドジチオール)をビスホスホネート骨格を持つ化合物に導入した新規薬剤Re-MAMA-BPを設計・合成し、その化学的挙動を調べた。その結果、Re標識グルコヘプトン酸の配位子置換反応により、Re-MAMA-BPを標識率32.04.1%で合成することができた。また、本化合物は、緩衝液中(pH7.0)では、Re-HEDPに比べてかなり安定であった。したがって、Re-MAMA-BPは、癌性骨転移の疼痛緩和薬剤として優れた化学的特性を有していることが明らかになった。

Production of Re and recovery of tungsten from spent W/Re generator

小林 勝利; 本石 章司; 照沼 久寿男; Rauf, A. A.*; 橋本 和幸

Radiochemistry, 42(6), p.551 - 554, 2000/12

がんの診断・治療用に注目されているRe,Reの供給のため製造技術を開発した。最初に、W(p,n)Re反応による製造法を述べるとともに、主として原子炉によるRe,Reの製造工程(照射、化学分離・精製、放射能測定)、装置及び製品仕様などについて報告する。いずれも安定濃縮同位体であるRe及びWOを照射し、化学分離・精製後の過レニウム酸水溶液及びW/Reジェネレータとして調製した。高価なWOの再利用と廃棄物の放射能低減のため、Re及びWをトレーサに用いた模擬ジェネレータを試作し、アルミナカラムからAlを溶離しないでWのみを脱離する条件を検討した。NHOH及びNaOHを溶離剤とし、それぞれ90%または99%以上のWを回収しWOとして調製後、放射化分析法で純度を確かめた。使用済のW/Reジェネレータについて本法を適用し、ターゲットとして再利用できるこが明らかとなった。

通電加熱されたフィラメントの温度分布

田村 浩司; 大場 弘則; 柴田 猛順

JAERI-Tech 99-050, 8 Pages, 1999/07

JAERI-Tech-99-050.pdf:1.06MB

通電加熱したフィラメントの表面温度分布を測定した。直径0.25mm、長さ24.7mmの5%レニウム入りタングステンフィラメントを5Aから7Aの直流電流で通電加熱し、その表面をCCDカメラで撮影録画し、放射強度分布を得た。フィラメント中心部では放射強度が数mm以上にわたってほぼ一定であった。中心部の温度は投入電力と放射損失のバランスから求めた。この温度を基準点として放射輝度比からプランクの式を用いてフィラメントの温度分布を決定した。本方法により、容易にフィラメントの温度分布を測定できることがわかった。

Synthesis of Re-DMSA and its biodistributions in mice

野川 憲夫*; 百瀬 静香*; 宮沢 香*; 巻出 義絋*; 大橋 國雄*; 橋本 和幸; 森川 尚威*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.385 - 389, 1999/00

https://doi.org/10.1007/BF02349517

放射性レニウム(Re,Re)は線を放出することから、近年、がん治療に有効な標識化合物の開発が行われている。Tc-ジメルカプトコハク酸(mTc-DMSA)は、腎臓のイメージング試薬として幅広く使用され、さらに、甲状腺がんなどに集積することも知られている。そこで、原研製のReを用いたRe-DMSA標識化合物の合成条件を検討し、さらにマウスにおける体内挙動を調べた。反応条件(試薬の量、pH、反応時間等)を変えてRe-DMSAの標識率を調べた。その結果、最適条件下で、95%以上の標識率が得られた。さらに得られたRe-DMSAは酢酸緩衝液中及びマウス血清中において安定であることが明らかになった。Re-DMSAのマウスにおける体内分布に関しては、骨への集積が最も高く、次いで腎臓に集積した。この分布は、Tc(V)-DMSAの分布に類似していることが明らかになった。

Preparation of rhenium complexes labeled with carrier-free Re for nuclear medicine

橋本 和幸; S.Bagiawati*; S.Islam*

Radiochemistry, 39(5), p.389 - 393, 1997/00

放射性レニウム(Re、Re)は、その優れた核的性質及びテクネチウムと類似した化学的性質から、核医学の分野の治療の分野で有望視されている放射性核種である。本研究では、W/Reジェネレーターから得られる無担体のReを用いて、核医学の分野での利用が期待される標識化合物の合成条件の検討を行った。配位子としては、二リン酸誘導体(MDP、HEDP)及びジメルカプトコハク酸(DMSA)を用いた。還元剤である塩化スズの濃度、反応温度、酸化防止剤の添加、配位子濃度、pH、担体添加などの反応条件を変化させて、各々の標識率の変化を調べ、最適条件を決定した。さらに、得られたレニウム化合物のpH変化及び希釈に対する安定性についても調べ、安定性に影響を及ぼす条件についても検討した。

Nb基およびMo基耐熱合金の材料設計と評価; 動燃-豊橋技科大, 共同研究成果報告書

森永 正彦*; 斉藤 淳一*; 村田 純教*; 加納 茂機; 古井 光明*; 舘 義昭; 井上 聡*

PNC TY9623 95-001, 165 Pages, 1995/03

PNC-TY9623-95-001.pdf:5.61MB

次世代原子力システムの構造材料には、高温強度特性に優れ、しかも比重が他の高融点金属よりも小さいNbおよびMoが有望視されている。最近の高温液体金属技術の進歩に伴い、これら超耐熱合金の開発は、原子力プラントの高性能化のために不可欠であると思われる。これまでの共同研究によって耐熱合金の設計とその特性評価を行い、暫定的第1次選定合金を選択した。本研究では、暫定的第1次選定合金の加工性、液体Li耐食性ならびに溶接性を明らかにし、原子力システムの要求特性を満たす合金系ならびに添加量の最適選定を行うことを目的とする。(1)加工性:暫定的第1次選定合金を含む種々の実験合金を用いて3点曲げ試験を行い、加工性の予測法を検討した。(2)液体Li耐食性:最長500時間の液体Li腐食試験を実施し、変化重量,腐食解析ならびに成分分析を行った。また純金属の試験も併せて行った。(3)溶接性:暫定的第1次選定合金のTIG溶接を初めて行い、溶接の可否を調査した。(1)加工性:Nb基合金の曲げ降伏応力および曲がり角度は、硬さを介してd軌道エネルギーレベル差(Md)によって予測できる。すなわちNb基合金の加工性に対する設計指針は、合金のデルタMdを0.05以下に設定することである。また、Mo基合金の加工性を良好に保つためには、Reの添加が有効であることを明らかにした。(2)液体Li耐食性:Nb基合金では長時間の腐食により深さ40ミューmの亀裂が観察された。Mo基合金はNb基合金に比べて優れた耐食性を示した。両合金の表面には試料カプセルからの元素移行による粒状晶出物が確認された。液体Li耐食性を向上させるためには、変化重量および1200度Cの液体Liに対する高融点金属の溶解度の観点から、酸化物生成自由エネルギーが大きい元素の添加が有効であることを見い出した。(3)溶接性:暫定的第1次合金は十分に溶接が可能であることを明らかにした。また、NbへのW添加は溶接性を向上させることを示した。対象合金中ではMo-15Re-0.5Zr合金が最も優れた溶接性を有することがわかった。得られた設計指針を用いて、トータルバランスに優れるMo基1次選定合金を以下のように決定した。・Mo基合金・・・・・・Mo-15Re-0.1Zr,Mo-15Re-0.5Zr Nb基合金については、液体Li腐食に伴う亀裂の発生の問題がある。今

NbおよびMo基耐熱合金の材料設計と評価

森永 正彦*; 井上 聡*; 斉藤 淳一*; 一色 泰志*; 湯沢 利勝*; 加納 茂機; 舘 義昭

PNC TY9623 93-005, 134 Pages, 1993/03

PNC-TY9623-93-005.pdf:6.09MB

本研究では液体リチウム冷却カリウムタービン高速炉用の構造材料として有望なニオブ基およびモリブデン基合金について、その材料設計ならびに特性評価を行うことを目的としている。本年度は、数種のニオブ基およびモリブデン基候補合金を溶製し、現在、試験可能な液体ナトリウム中での耐食性試験および加工性の評価のために三点曲げ試験を行うとともに、液体リチウム中での耐食性の文献調査を行った。そして、これらの結果を基に、液体リチウム用のニオブ基およびモリブデン基合金の設計を行い、それぞれの有望候補合金を選定した。昨年度の結果を基にして、設計合金として数種のNb-W-V-Zr系合金およびMo-Re-W-Zr系合金を選定した。その試料をトリアーク炉で溶製し、組織観察、923Kでの液体ナトリウム中浸漬試験および常温、大気中での三点曲げ試験を行った。これらの試験結果を基に、両合金系の特性を評価するとともに、それらの予測法について考察を加えた。液体ナトリウム中浸漬試験の結果より、ニオブ基設計合金の重量減少量は既存のニオブ基合金よりも少なく、耐食性のための合金元素の選択は妥当であることがわかった。また、ニオブ基合金に比べて、モリブデン基候補合金の重量変化量はたいへん小さく、どれも満足のいく結果であった。三点曲げ試験の結果、難加工性材であるといわれていた純モリブデンは曲がり角度が大きく、加工性は良好であった。一方、ニオブ基及びモリブデン設計合金は、既存合金に比べて加工性が低下していた。また、合金の降伏応力はピッカース硬さと相関があることがわかった。興味深いことには、ニオブ基合金では原子間の結合力の変化を示すパラメータである結合次数差が、材料の降伏応力と曲がり角度に関係していることがわかった。これより、結合次数差を用いてニオブ基合金の曲がり角度を予測することが可能となった。液体リチウム中の耐食性に関する文献を調査・検討した結果、液体リチウム中でのニオブおよびモリブデンの腐食を抑制するために有効な添加元素を見いだした。昨年度までの設計指針と、本研究で得られた設計指針を基に、液体リチウム用のニオブ基の暫定的一次選定材を以下のように設計した。ニオブ基合金 Nb-(1,3,5at%)W-1at%Zr モリブデン基合金 Mo-(7.5,15at%)Re-0.5at%Zr